Le 13 mai 1993, un homme cagoulé et armé d'explosifs s'introduit dans l'école maternelle Commandant-Charcot à Neuilly-sur-Seine. Il prend en otage une classe de 21 enfants et son institutrice et réclame 100 millions de francs.
À l'origine, les frères Naudet projetaient de produire un petit film documentaire retraçant le parcours d'une nouvelle recrue chez les pompiers de New York que l'on surnomme habituellement le « probie » (jeune pompier en période probatoire). Après quelques mois de tournage, lorsqu'un des frères est en train de filmer les pompiers, intervenant sur une fuite de gaz non loin du World Trade Center, le 11 septembre 2001, il pointe sa caméra en direction du premier Boeing 767, au moment où celui-ci percute l'une des deux tours. Les deux frères suivent alors, chacun de leur côté, l'équipe des pompiers dans les tout premiers moments de leur intervention. Jules est ainsi le seul journaliste qui a pu filmer de l'intérieur et en continu l'organisation des opérations de sauvetage dans la tour 1 (tour Nord) ; étant au moment du crash avec le commandant Joseph Pfeiffer, chef de bataillon des pompiers responsables du WTC, il a été autorisé à le suivre durant toutes les opérations. Au moment où la tour 2 (tour Sud) s'effondre, la décision est prise d'évacuer d'urgence la tour Nord. Le journaliste et une partie des pompiers parviennent finalement à s'échapper de cette tour peu avant que celle-ci ne s'effondre également.
Un travail minutieux de récolte d'images a permis de reconstituer, minute par minute, ce qu'ont vécu les New-Yorkais lors du 11 septembre 2001, entre l'impact du premier avion et l'effondrement de la seconde tour. De leurs appartements, de Times Square aux quais du New Jersey, les New-Yorkais commentent, observent, et surtout filment la catastrophe. Si certains restent incrédules, d'autres sont pris de panique. Les rumeurs circulent, les transports s'arrêtent et les lignes téléphoniques sont mises hors service. L'île de Manhattan se retrouve coupée du monde. Ses habitants cherchent à fuir en marchant le long des routes et prennent d'assaut les ferries.